Bestimmung von Aktivität und Messunsicherheit nach DIN ISO 11929
Die nachfolgenden Betrachtungen basieren auf der DIN ISO 11929 und ihre Anwendung auf die Auswertung von Messungen in offener Geometrie mit experimenteller Bestimmung der intrinsischen Detektoreffektivität nach der Methode von Filß.
Informationen zur DIN ISO 11929 finden sich in dem Abschnitt Normen – DIN ISO 11929 in Kürze.
Vorbemerkungen:
Ausgangspunkt der nachfolgenden Betrachtungen ist ein Behälter (z. B ein 200 L Abfallgebinde), das möglicherweise Gamma-Strahlung emittierendes radioaktives Material der Aktivität A enthält. Diese wird mit einem geeigneten Detektor in einer Messung energieaufgelöst gemessen. Die Messaufgabe besteht in der Quantifizierung der Aktivität A.
Die Aktivität A ist in diesem Fall der zu untersuchende physikalische Effekt. Diesem ist durch die Auswertung der Messung eine nichtnegative Messgröße zuzuordnen, welche den physikalischen Effekt quantifiziert.
Anmerkung:
Die Zuordnung einer nichtnegativen Messgröße enthält somit die a-priori Information, dass es keine negativen Aktivitäten gibt.
Die Anwendung der DIN 11929 Teil 1 für diese Messaufgabe folgt entsprechend dem in Abschnitt 5 (Zusammenfassung der Verfahren zur Auswertung einer Messung und zur Berechnung der charakterisitschen Grenzen) der DIN-Norm aufgeführten Übersicht zum allgemeinen Verfahren.
Aufstellung des Modells
Ausgangspunkt ist das Modell für zählende Messungen ionisierender Strahlung entsprechend DIN 11929 Teil 1 (Abschnitt 6.2.2) für den primären Schätzwert y der Messgröße Y nach Einsetzen der Schätzwerte xi
\[ y = G(x_1, x_2, \cdots , x_m) = (x_1 - x_2 \cdot x_3 - x_4) \cdot w = \left( \frac{n_g}{t_g} - \frac{n_0}{t_0} \cdot x_3 - x_4 \right) \cdot w \]
mit
\[ w = \frac{x_6 \cdot x_8 \cdots}{x_5 \cdot x_7 \cdots} \]
und der zu y gehörenden Standardunsicherheit u(y)
\[ u(y) = \sqrt{w^2 \cdot \left[ u^2(x_1) + x_3^2 \cdot u^2(x_2) + x_2^2 \cdot u^2(x_3) + u^2(x_4) \right] + y^2 \cdot u_{rel}^2(w)} \newline = \sqrt{w^2 \cdot \left( \frac{r_g}{t_g} + x_3^2 \cdot \frac{r_0}{t_0} + r_0^2 \cdot u^2(x_3) + u^2(x_4) \right) + y^2 \cdot u_{rel}^2(w)}\]
mit
\[ u_{rel} ^2 (w) = \sum_{i=5}^m \frac{u^2(x_i)}{x_i^2} \]
Die Größe x1 ist die Zählrate des Bruttoeffekts und x2 die Zählrate des Nulleffekts. Die übrigen Eingangsgrößen xi sind Kalibrier-, Korrektur- oder Einflussgrößen oder Umrechnungsfaktoren.
Das Modell zur Aktivitätsbestimmung nach Filß für einen vollständig homogen gefüllten Behälter mit der spezifischen Aktivität a
\[ A = M \cdot a = M \cdot \left[ \frac{1}{\epsilon} \cdot \frac{1}{\eta} \cdot \left( \frac{\mu }{\rho} \right) \cdot \frac{1}{F_0} \cdot \frac{K_2}{K_1} \right] \cdot Z \]
wird auf diese Modellbeschreibung übertragen. Hierzu sind zunächst noch einige Anpassungen am Filß’schen Modell durchzuführen, um alle Abhängigkeiten zu erfassen:
- Die Zählrate Z wird durch die Differenz der Zählrate des Bruttoeffekts (rg = ng/t0) und die Zählrate der Nulleffekts (rr,l = nr,l/t0) ersetzt. ng ist die aus dem gemessenen Gamma-Spektrum bestimmte Bruttopeakfläche, nr,l die zugehörige Fläche des Untergrunds und to die Messzeit (live time).
\[ Z = \frac{n_g}{t_0} - \frac{n_{r,l}}{t_0} \]Information: Näheres zur Identifizierung und Quantifizierung der charakteristischen Peaks des gemessenen Gamma-Spektrums finden sich in den Abschnitten Gamma-Spektrometrie und in den Videotutorials. - Die Fläche F0 wird durch ihre Abhängigkeiten vom Abstand S und dem Radius r ausgedrückt.
\[ F_0 = F_\infty \cdot \frac{(S + r)^2}{S^2} \] - Die Querschnittsfläche F∞ der aktiven Matrix des Behälters wird durch ihre Höhe h und Breite 2∙r ausgedrückt.
Damit erhält man für das Modell nach Filß den Ausdruck
\[ A = M \cdot \left[ \frac{1}{\epsilon} \cdot \frac{1}{\eta} \cdot \left( \frac{\mu }{\rho} \right) \frac{1}{h \cdot 2 \cdot r} \cdot \frac{(S+r)^2}{S^2} \cdot \frac{K_2}{K_1} \right] \cdot \left( \frac{n_g}{t_0} - \frac{n_{r,l}}{t_0} \right) \]
und somit
\[ G(r_g, r_{r,l},M,\cdots , K_1) = A = \left( \frac{n_g}{t_0} - \frac{n_{r,l}}{t_0} \right) \cdot w \]
mit
\[ w = M \cdot \left[ \frac{1}{\epsilon} \cdot \frac{1}{\eta} \cdot \left( \frac{\mu }{\rho} \right) \frac{1}{h \cdot 2 \cdot r} \cdot \frac{(S+r)^2}{S^2} \cdot \frac{K_2}{K_1} \right] \]
Die Zuordnung der einzelnen Faktoren dieser Gleichung zu den Schätzwerten für xi kann durch einfachen Vergleich erfolgen (Beachte: ein eventuell vorhandener Untergrund (z. B. durch Strahler in der Umgebung) wird in dieser Betrachtung nicht berücksichtigt (d. h. es gilt: x2 = x3 = 0); des Weiteren werden die Abhängigkeiten von K1 und K2 von den linearen Schwächungskoeffizienten und den Materialdicken nicht explizit berücksichtigt).
Vorbereitung der Eingangsdaten sowie Vorgaben
Im zweiten Schritt werden für alle Eingangsgrößen Xi die zugehörigen Schätzwerte xi und die Unsicherheiten u(xi) ermittelt sowie die Vorgaben für die Wahrscheinlichkeiten α, β und γ getroffen.
| Schätzwert | zugeordnete Größe | Partielle Ableitung | Bestimmung von u(xi) (angegeben sind Möglichkeiten zur Bestimmung) |
|---|---|---|---|
| x1 | \[ r_g =\frac{n_g}{t_0}\] | \[ \frac{\partial G}{\partial r_g} = \frac{\sqrt{n_g}}{t_0} \] | \[ \sqrt{n_g} \] aus Poisson-Statistik |
| x2, x3 | 0 | - | hier nicht berücksichtigt |
| x4 | \[ r_{r,l} = \frac{n_{r,l}}{t_0} \] | \[ \frac{\partial G}{ \partial r_{r,l}}= \frac{\sqrt{n_{r,l}}}{t_0} \] | \[ \sqrt{n_{r,l}} \] aus Poisson-Statistik |
| x5 | \[ \epsilon \] | \[ \frac{\partial g}{\partial \epsilon} = -\frac{A}{\epsilon} \] | aus wiederholten Kalibrationsmessungen (Erfahrungswert) |
| x6 | \[ M \] | \[ \frac{\partial g}{\partial M} = +\frac{A}{M} \] | aus Kalibrierschein der Waage |
| x7 | \[ \eta \] | \[ \frac{\partial g}{\partial \eta} = -\frac{A}{\eta} \] | aus Angaben zu den tabellierten Werten |
| x8 | \[ \mu \] | \[ \frac{\partial g}{\partial \mu } = +\frac{A}{\mu} \] | tabellierte Werte in Verbindung mit Erfahrungswerten |
| x9 | \[ \rho \] | \[ \frac{\partial g}{\partial \rho} = -\frac{A}{\rho} \] | Abschätzung aus Masse und Volumenangaben; Erfahrungswerte |
| x10 | \[ K_2 \] | \[ \frac{\partial g}{\partial K_2} = +\frac{A}{K_2} \] | Abschätzung durch Nutzung von Tools (K2-Rechner); Erfahrungswerte |
| x11 | \[ h \] | \[ \frac{\partial g}{\partial h} = -\frac{A}{h} \] | Abschätzung aus verfügbaren Informationen (z. B. Transmissionsmessungen); Erfahrungswerte |
| x12 | \[ S \] | \[ \frac{\partial g}{\partial S} = -\frac{A \cdot 2 \cdot r}{S \cdot (S+r)} \] | wiederholte Bestimmung des Abstands; Datenblatt des Messgeräts; |
| x13 | \[ K_1 \] | \[ \frac{\partial g}{\partial K_1} = -\frac{A}{K_1} \] | Abschätzung durch Nutzung von Tools (K1-Rechner); Erfahrungswerte |
| x14 | \[ r \] | \[ \frac{\partial g}{\partial r} = -\frac{A\ \cdot (S-r)}{r\cdot (S + r)} \] | Abschätzung aus verfügbaren Informationen (z. B. Transmissionsmessungen); Erfahrungswerte |
Für die partiellen Ableitungen nach x12 (d. h. nach S) und x14 (d. h. nach r) wurde aufgrund der Nichtlinearität dieser Eingangsgrößen von der in der Norm angegebenen Bildung der partiellen Ableitung abgewichen.
Die Wahrscheinlichkeiten für einen Fehler erster und zweiter Art werden oftmals mit 5 %, d. h. α = β = 0,05 angesetzt, ebenso für die Wahrscheinlichkeit zum Vertrauensbereich (1 - γ), d. h. γ = 0,05. Mit diesen Vorgaben ergibt sich für die Quantile der standardisierten Normalverteilung k1-α = k1-β = 1,65 sowie k1-γ/2 = 1,96. Die Werte für die Quantile sind tabelliert.
Berechnung des primären Messergebnisses A mit Standardunsicherheit ũ(Ã)
Das primäre Messergebnis, d. h. die Aktivität A, kann durch Einsetzen der den Schätzwerten xi zugeordneten Größen für die Eingangsgrößen mit obiger Gleichung bestimmt werden. Entsprechend wird die Standardunsicherheit ũ(Ã) durch Einsetzen der partiellen Ableitungen und der den Schätzwerten xi zugeordneten Größen für die Eingangsgrößen mit obiger Gleichung bestimmt.
Berechnung der Standardunsicherheit ũ(Ã)
Für die Bestimmung der Standardunsicherheit wird der wahre Wert Ãbenötigt. Da dieser Wert nicht bekannt ist, setzt man hierfür näherungsweise das nichtnegative primäre Messergebnis an (Ã ≈ A). Sollte dieses negativ sein, dann wird der wahre Wert gleich 0 gesetzt.
Da die Eingangsgröße rg (Bruttozählrate) im vorliegenden Fall Poisson-verteilt ist (zählende Messung) und kein Nulleffekt berücksichtigt wird, ergibt sich der Schätzer x1 zu
\[ r_g = \frac{\tilde{A}}{w} + r_{r,l} \]
Hieraus kann die wahre Standardunsicherheit (auf der Grundlage der Näherung (Ã ≈ A) berechnet werden.
\[ \tilde{u}(\tilde{A} ) = \sqrt{ w^2 \left[ \frac{\tilde{A}}{w} + r_{r,l} + u^2(r_{r,l}) \right] + \tilde{A}^2 \cdot u^2_{rel}(w) } \]
Berechnung der Erkennungsgrenze y*
Zur Bestimmung der Erkennungsgrenze werden die Näherungen (Ã ≈ A) und ũ(Ã) ≈ u(A) und die vorgebende Wahrscheinlichkeit α verwendet. Hierfür ergibt sich die Bestimmungsgleichung
\[ A^* = k_{1 - \alpha} \cdot \tilde{u}(0) = k_{1 - \alpha} \cdot w \cdot \sqrt{r_{r,l} + u^2(r_{r,l})} \]
Ist die Erkennungsgrenze A* kleiner als das ermittelte primäre Messergebnis A, dann kann man davon ausgehen, dass der physikalische Effekt vorhanden ist. Im betrachteten Fall würde das bedeuten, dass das Radionuklid, für das die Auswertung durchgeführt wurde, vorhanden ist.
Berechnung der Nachweisgrenze A#
Die Berechnung der Nachweisgrenze A#, dem kleinsten wahren Wert für die Aktivität A, erfolgt mit vorgebender Wahrscheinlichkeit β und berücksichtigt hierbei die zugehörige Erkennungsgrenze mit ein.
\[ A^{\#} = k_{1 - \alpha} \cdot \tilde{u}(0) - k_{1-\beta} \cdot \sqrt{w^2 \cdot \left[ \frac{A^{\#}}{w} + r_{r,l} + u^2(r_{r,l}) \right] + A^{\#} \cdot u^2_{rel}(w)} \]
Diese implizite Gleichung für die Nachweisgrenze kann analytisch durch Auflösen nach A# bestimmt werden.
\[ A^{\#} = \pm \frac{1}{2} \left[ \sqrt{\left(-2 \cdot \sqrt{r_{r,l} + u^2(r_{r,l})} \cdot k_{1-\alpha} \cdot w - u_{rel}^2(w) \cdot (k_{1-\beta})^2 - (k_{1-\beta})^2 \cdot w\right)^2 +} \newline \overline{ + 4 \cdot (r_{r,l} + u^2(r_{r,l})) \cdot w^2 \cdot \left((k_{1-\beta})^2 - (k_{1-\alpha})^2\right)} + \; \; \; \; \; \; \; \; \; \; \; \; \;\; \; \newline + 2 \cdot \sqrt{r_{r,l} + u^2(r_{r,l})} \cdot k_{1-\alpha} \cdot w + u_{rel}^2(w) \cdot (k_{1-\beta})^2 + (k_{1-\beta})^2 \cdot w \right] \]
Zur analytischen Lösung derartiger (komplexer) Gleichungen ist das online-Tool WolframAlpha (https://www.wolframalpha.com/ ) äußerst hilfreich.
Berechnung der Vertrauensgrenzen A< und A>
Die Berechnung der unteren (A<) und oberen Grenze (A>) des Vertrauensbereich erfolgt unter Verwendung des primären Messergebnisses A und der zugehörigen Standardunsicherheit ũ(Ã) für die vorgegebene Wahrscheinlichkeit 1-γ.
\[ A^{\triangleleft} =A - k_p \cdot u(y) \; \; \mathrm{mit} \; p = w \cdot \left( 1-\frac{y}{2} \right)) \] \[ A^{\triangleright} =A + k_q \cdot u(y) \; \; \mathrm{mit} \; q = 1- w \cdot \frac{y}{2} \]
mit
\[ \omega = \Phi \left( \frac{A}{u(A)} \right) \]
Die Werte der standardisierten Normalverteilung Φ(t) sind tabelliert.
Der wahre Wert der Messgröße ist mit der Wahrscheinlichkeit 1-γ innerhalb des Vertrauensbereichs.
Berechnung des Schätzwertes ŷ der Messgröße mit Standardunsicherheit u(ŷ)
Der physikalische Effekt gilt als erkannt, wenn das primäre Messergebnis A größer als die Erkennungsgrenze ist (A > A*).
Als bester Schätzwert  der Messgröße ergibt sich dann
\[ \hat A = A + \frac{u(A) \cdot \exp \left\lbrace -A^2 /\left[ 2\cdot u^2(A)\right] \right\rbrace}{\omega \cdot \sqrt{2\pi}} \]
mit der Standardabweichung
\[ u(\hat{A}) = \sqrt{u^2(A) - (\hat{A} - A) \cdot \hat{A}} \]
Erstellung des Prüfberichts – Dokumentation
Den Abschluss einer Messung mit Auswertung bildet die Zusammenfassung aller genutzter Daten in einer vollständigen Dokumentation. Das Ziel ist, dass die Auswertung zu jedem beliebigen späteren Zeitpunkt erneut nachvollzogen werden kann.
Im nachfolgenden beispielhaften Aufbau eines Prüfberichts sind die Gamma-spektrometrischen Auswertungen (d. h. die Bestimmung der Bruttopeakflächen und des Peakuntergrunds) nicht berücksichtigt. Diese sind in einem eigenen Prüfbericht zu erfassen (siehe Beispiel). In die grau hinterlegten Felder sind die entsprechenden Daten aus der Messung einzutragen. Aus diesen werden die Angaben für die leeren Felder (automatisch) berechnet. Bei der Beschreibung des genutzten Auswerteverfahren sind die zugrunde gelegten Referenzen anzugeben (gegebenenfalls mit Revisons- und/oder Erscheinungsdatum).
Auswerteverfahren
Messung in offener Geometrie mit Auswertemodell nach Filß [Ref] auf Grundlage von DIN ISO 11929 [Ref], Abschnitt 5.2.2, Modell bei Kernstrahlungsmessungen.
Vorgaben
| vorgewählte Parameter | Einheit | berechnete Parameter | ||
|---|---|---|---|---|
| \[ \alpha \] | 1 | \[ k_{1-\alpha} \] | ||
| \[ \beta \] | 1 | \[ k_{1-\beta} \] | ||
| \[ \gamma \] | 1 | \[ k_{1-\gamma /2} \] | ||
Parameter
| Größe | Symbol | \[ x_i \] | \[ u(x_i) \] | Einheit | Typ | \[ u_{rel}(x_i) \] |
|---|---|---|---|---|---|---|
| Messzeit (live) | \[ t_p \] | \[ s \] | ||||
| Bruttopeakfläche | \[ n_g \] | \[ 1 \] | ||||
| Peakuntergrund | \[ n_{r,l} \] | \[ 1 \] | ||||
| Abstand | \[ S \] | \[ cm \] | ||||
| intrinsische Detektoreffizienz | \[ \epsilon \] | \[ 1 \] | ||||
| Übergangswahrscheinlichkeit | \[ \eta \] | \[ 1 \] | ||||
| Nettomasse | \[ M \] | \[ g \] | ||||
| Höhe der aktiven Matrix | \[ h \] | \[ cm \] | ||||
| Radius der aktiven Matrix | \[ r \] | \[ cm \] | ||||
| linearer Schwächungskoeffizient der aktiven Matrix | \[ \mu_{matrix} \] | \[ cm^{-1} \] | ||||
| Dichte der aktiven Matrix | \[ \rho_{matrix} \] | \[ g \cdot cm^{-3} \] | ||||
| Dicke der ersten Wandschicht | \[ d_1 \] | \[ cm \] | ||||
| linearer Schwächungskoeffizient der ersten Wandschicht | \[ \mu_1 \] | \[ cm^{-1} \] | ||||
| Dicke der zweiten Wandschicht | \[ d_2 \] | \[ cm \] | ||||
| linearer Schwächungskoeffizient der zweiten Wandschicht | \[ \mu_2 \] | \[ cm^{-1} \] | ||||
| Korrekturfaktor aktive Matrix | \[ K_1 \] | \[ 1 \] | ||||
| Korrekturfaktor Wandschichten | \[ K_2 \] | \[ 1 \] |
Ergebnis und charakteristische Größen
| Größe | Symbol | \[ x_i \] | \[ u(x_i) \] | Einheit | \[ u_{rel}(x_i) \] |
|---|---|---|---|---|---|
| Aktivität | \[ A \] | \[ Bq \] | |||
| Erkennungsgrenze | \[ A^* \] | \[ Bq \] | |||
| Nachweisgrenze | \[ A^{\#} \] | \[ Bq \] | |||
| untere Vertrauensgrenze | \[ A^{\triangleleft} \] | \[ Bq \] | |||
| obere Vertrauensgrenze | \[ A^{\triangleright} \] | \[ Bq \] | |||
| bester Schätzwert | \[ \hat A \] | \[ Bq \] |
Beurteilung
An dieser Stelle werden die Ergebnisse nochmals zusammengefasst und beurteilt. Diese soll folgende Angaben enthalten:
- Primäres Messergebnis liegt über/unter der Erkennungsgrenze
- Nachweisgrenze liegt über/unter vorgegebenem Richtwert. Das Messverfahren ist als Nachweisverfahren für den Messzweck geeignet/nicht geeignet. (Alternativ: Da kein Richtwert angegeben wurde, entfällt die Bewertung des Messverfahrens)
- Untere und obere Vertrauensgrenze
- Bester Schätzwert mit zugeordneter Standardabweichung
Bei Gamma-spektrometrischen Messungen sind oftmals eine Vielzahl an Nukliden zu quantifizieren. Diese Art der textbasierten Beurteilung ist hierfür weniger geeignet. Es bietet sich in diesen Fällen eine Erweiterung der Tabelle „Ergebnisse und charakteristische Größen“ mit weiteren Zeilen an.
Hilfsmittel
Für die Bestimmung der charakteristischen Größen mit den Vorgaben und Parametern steht im Abschnitt Messunsicherheit in offener Geometrie ein Berechnungstool zur Verfügung.