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Zerfallsreihen

Bei der Betrachtung des radioaktiven Zerfalls haben wir bereits erwähnt, dass das dabei entstehende Tochternuklid eventuell ebenfalls wieder radioaktiv sein und mit einer ihm eigenen charakteristischen Halbwertszeit weiter zerfallen kann. Dies führt uns zum Begriff der Zerfallsreihe.

Eine Zerfallsreihe im allgemeinen Sinn ist die Abfolge der nacheinander entstehenden Produkte eines radioaktiven Zerfalls. Sie bildet sich, indem ein Radionuklid (das Mutternuklid) sich in ein anderes, dieses in ein drittes umwandelt („zerfällt“) usw. Das aus dem Mutternuklid zuerst entstehende Nuklid wird Tochternuklid genannt, das dem Tochternuklid folgende Enkelnuklid, das dem Enkelnuklid folgende Urenkelnuklid usw. bis die Zerfallsreihe bei einem stabilen Nuklid endet, d. h. bei einem nicht-radioaktiven Nuklid.

Wichtig:
Die Kenntnis über Zerfallsreihen kann von entscheidender Bedeutung für die Auswertung und Interpretation von Gamma-spektroskopischen Messungen sein (dies werden wir im Abschnitt Anwender vertiefen).

Ein Beispiel für eine relativ kurze Zerfallsreihe ist der Zerfall des künstlich erzeugten 212Bi (Wismut-212) über 212Po (Polonium-212) zum stabilen 208Pb (Blei-208).

\[ _{212}^{83}Bi \xrightarrow{\beta^-, 60.55~m} _{212}^{84}Po \xrightarrow{\alpha, 299~ ns} _{208}^{82}Pb \]

212Bi zerfällt mit einer Halbwertszeit von 60,55 min durch Aussendung eines \(\beta^-\)-Teilchens in 212Po, das mit einer extrem kurzen Halbwertszeit von nur ca. 0,3 ms unter Aussendung eines \(\alpha\)-Teilchens (einen \(_{4}^{2}He\)-Kern) in das stabile 208Pb zerfällt.

Es gibt eine Vielzahl an derartigen kurzen Zerfallsketten, wobei zu berücksichtigen ist, dass das Mutternuklid erst „irgendwie“ erzeugt werden muss. Dies kann beispielsweise durch Kernspaltung oder in Beschleunigern erfolgen.

Wenden wir uns jetzt Zerfallsreihen zu, die in der Natur vorkommen bzw. vorkamen. Es gibt drei natürliche sowie eine „fehlende“ Zerfallsreihe (deshalb auch die Vergangenheitsform). Diese vier Zerfallsreihen wollen wir etwas näher betrachten.

Ausgangspunkt dieser vier Zerfallsreihen sind die schwersten Radionuklide (d. h. diejenigen mit der größten Massenzahl A), die schon bei der Entstehung der Erde vorhanden waren, ohne dass sie durch natürliche oder technische Prozesse nachgeliefert wurden. Diese werden als primordial bezeichnet. Hierzu gehören

  • Th-232 (Halbwertszeit: 1,402·1010 Jahre),
  • U-238 (Halbwertszeit: 4,468·109 Jahre),
  • U-235 (Halbwertszeit: 7,038·108 Jahre) und
  • Np-237 (Halbwertszeit: 2,144·106 Jahre).

Letzteres ist aufgrund der kürzeren Halbwertszeit zwischenzeitlich zerfallen.

Die zugehörigen vier Zerfallsreihen werden durch \(\alpha\)- und \(\beta\)-Zerfälle der Radionuklide erzeugt. Ein \(\alpha\)-Zerfall verringert dabei die Massenzahl A des Atomkerns um 4 Einheiten, ein \(\beta\)-Zerfall lässt sie unverändert. Damit lassen sich vier Zerfallsreihen mit der Gleichung

\[ A = \left( 4 \cdot n + m \right), \text{n ist irgendeine natürliche Zahl und m=0, 1, 2, 3} \]

definieren. Innerhalb einer Zerfallsreihe bleibt der Wert von \(m\) konstant.

Damit ergeben sich folgende Reihen:

  • Thorium-Reihe (sog. „(4n)-Reihe“) mit Th-232 als Mutternuklid mit dem stabilen Endnuklid Blei-208
  • Neptunium-Reihe (sog. „(4n+1)-Reihe“) mit dem stabilen Endnuklid Thallium-205 (Anmerkung: nur das Radionuklid Bi-209 dieser Reihe kommt noch natürlich vor),
  • Uran-Radium-Reihe mit Uran-238 als Mutternuklid (sog. „(4n+2)-Reihe“) mit dem stabilen Endnuklid Blei-206,
  • Uran-Actinium-Reihe mit Uran-235 als Mutternuklid (sog. „(4n+3)-Reihe“) mit dem stabilen Endnuklid Blei-207,

die wir nun etwas näher betrachten wollen.

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Thorium-Reihe

Die (4n)-Reihe beginnt bei dem Nuklid Th-232 als Mutternuklid. Dieses zerfällt in Ra-228, das in Ac-228, das in Th-228, das in Ra-224, …, zerfällt bis schlussendlich die beiden Radionuklide Tl-208 und Po-212 in das stabile Nuklid Pb-208 zerfallen.

Jeder dieser Zerfälle findet mit einer für das jeweilige Radionuklid charakteristischen Wahrscheinlichkeit statt, welche durch die Halbwertszeit \(T_{1/2}\) des Radionuklids gegeben ist.

Tabelle mit den Nukliden der Thorium-Reihe. Die Isotope sind entsprechend ihrer Eigenschaften farblich markiert (rot: langlebig; grün: im Gleichgewicht; blau: Edelgas). Prozentangaben hinter der Bezeichnung des Toch-ternuklids beschreiben die entsprechende Zerfallswahrscheinlichkeit in das Tochternuklid. Ohne Angabe ist sie 100 %. Die Daten entstammen [Wahl].

IsotopHalbwertzeitTochter

232Th

\(1,40 \cdot 10^{10}~a\)

228Ra

228Ra

\(5,75~a\)

228Ac

228Ac

\(6,15~h\)

228Th

228Th

\(1,9116~a\)

224Ra

224Ra

\(3,66~d\)

220Rn

220Rn

\(55,6~s\)

216Po

216Po

\(0.145~s\)

212Pb

212Pb

\(10,64~h\)

212Bi

212Bi

\(60,55~m\)

208Tl (35,93 %)

212Po (64,07 %)

212Po

\(0,299 ~\mu s\)

208Pb (stabil)

208Tl

\(3,053~m\)

208Pb (stabil)

Anmerkung:
Die (4n)-Reihe wird manchmal auch mit dem Plutoniumisotop 244Pu begonnen, da dieses das Ausgangsnuklid für 232Th ist.

244Pu kommt in der Natur aber nur mehr in extrem geringen Mengen vor, weshalb es in der Regel in der Thorium-Reihe nicht weiter berücksichtigt wird.

Die Zerfallskette von 244Pu beinhaltet die Isotope 240U, 240Np, 240Pu und 236U. Letzteres zerfällt in 232Th.

236U wird sowohl in Uranerzen als auch in Kernreaktoren in geringen Mengen durch Neutroneneinfang von 235U gebildet. Analog wird 240Pu durch Neutroneneinfang von 239Pu gebildet.

IsotopHalbwertzeitTochter

244Pu

\(8,11 \cdot 10^7~a\)

240U (99,897 %)

240U

\(14,1~h\)

240mNp \(\xrightarrow{7,22~m}\) 240Np

240Np

\(61,9~m\)

240Pu

240Pu

\(6561~a\)

236U

236U

\(2,342 \cdot 10^7~a\)

232Th (Beginn der Thorium-Reihe)

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Neptunium-Reihe

Die (4n+1)-Reihe beginnt bei 237Np als Mutternuklid, dessen bei Entstehung der Erde vorhandene natürliche Vorkommen zwischenzeitlich gänzlich zerfallen ist. Aus dieser Zerfallsreihe kommt nur mehr das Bismut-Isotop 209Bi vor, das mit einer extrem langen Halbwertszeit (\(1,9 \cdot 10{19}~a\)) in das stabile 205Tl zerfällt.

Heute noch vorkommende Isotope (mit Ausnahme von 209Bi) dieser „prähistorischen„ Neptunium-Zerfallsreihe haben ihren Ursprung in Kernreaktoren, wo sie als Haupt- bzw. Nebenprodukte erbrütet werden. Zu den erbrüteten Isotopen zählen 241Pu, 241Am, 237U und 237Np.

Tabelle mit den Nukliden der Neptunium-Reihe. Die Isotope sind entsprechend ihrer Eigenschaften farblich markiert (rot: langlebig; grün: im Gleichgewicht; blau: Edelgas). Prozentangaben hinter der Bezeichnung des Tochternuklids beschreiben die entsprechende Zerfallswahrscheinlichkeit in das Tochternuklid. Ohne Angabe ist sie 100 %. Die Daten entstammen [Wahl].

IsotopHalbwertzeitTochter

237Np

\(2,144 \cdot 10^{6}~a\)

233Pa

233Pa

\(26,975~m\)

233U

233U

\(1,592 \cdot 10^5~a\)

229Th

229Th

\(7,340 \cdot 10^3~a\)

225Ra

225Ra

\(14,9~d\)

221Rn (0,026 %)

225Ac (100 %)

225Ac

\(10,0~d\)

221Fr

221Rn

\(0,54~ms\)

217Po (22 %)

221Fr (78 %)

221Fr

\(4,9~m\)

221Ra (0,005 %)

217At (99,995 %)

221Ra

\(28~s\)

217Rn

217Po

\(1,53~s\)

213Pb ( 100 %)

217At (  > 0 %) 

217At

\(32,2~ms\)

217Rn (0,0067 %)

213Bi (97,9 %)

217Rn

\(0,54~ms\)

209Tl

213Pb

\(10,2~m\)

213Bi

213Bi

\(45,59~m\)

209Tl (2,09 %)

213Po (97,9 %)

213Po

\(2,20~m\)

209Pb

209Tl

\(2,20~m\)

209Pb

209Pb

\(3,253~h\)

209Bi

209Bi

\(1,9 \cdot 10^{19}~a\)

205Tl (stabil)

Information
Eine Publikation aus dem Jahr 2003 beschrieb erstmals, dass das bis dahin als stabiles Endprodukt der Neptunium-Zerfallsreihe angesehene 209Pb selbst noch radioaktiv ist und weiter in das stabile 205Tl zerfällt. Die Halbwertszeit für diesen Zerfall ist allerdings extrem lang (\(T_{1/2} = 1,9 \cdot 10^{19}~a\), weshalb er lange Zeit nicht entdeckt wurde.

Beispiel eines mit einem HPGe-Detektor gemessenen Spektrums der Neptunium-Reihe. Im Spektrum sind die charakteristischen Linien von 237-Np und 233-Pa identifizierbar.

Beispiel eines mit einem HPGe-Detektor gemessenen Spektrums der Neptunium-Reihe. Im Spektrum sind die charakteristischen Linien von 237Np und 233Pa identifizierbar. Aufgrund der langen Halbwertszeit von 233U mit 1,592⋅105 a sind die weiteren Töchter im Spektrum nicht nachweisbar.

Beispiel eines mit einem HPGe-Detektor gemessenen Spektrums der Neptunium-Reihe beginnend mit dem abgetrennten Nuklid 225-Ac. Im Spektrum sind die Töchter von 225-Ac sowie noch Spuren von 237-Np und 233-Pa identifizierbar.

Beispiel eines mit einem HPGe-Detektor gemessenen Spektrums der Neptunium-Reihe beginnend mit dem abgetrennten Nuklid 225Ac. Im Spektrum sind die Töchter von 225Ac sowie noch Spuren von 237Np und 233Pa identifizierbar.

Tabelle mit den heute noch vorkommenden Mutternukliden von 237Np, die in Kernreaktoren erbrütet werden. Die Isotope sind entsprechend ihrer Eigenschaften farblich markiert (rot: langlebig; grün: im Gleichgewicht). Prozentangaben hinter der Bezeichnung des Tochternuklids beschreiben die entsprechende Zerfallswahrscheinlichkeit in das Tochternuklid. Ohne Angabe ist sie 100 %. Die Daten entstammen [Wahl].

IsotopHalbwertzeitTochter

241Pu

\(14,290~a\)

241Am (99,998 %)

237U (0,00245 %)

241Am

\(432,2~a\)

237Np

237U

\(6,75~d\)

237Np

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Uran-Radium-Reihe

Die (4n+2)-Reihe ist die natürliche Zerfallsreihe von 238U, die bis zum stabilen 206Pb verläuft.

Das natürlich nicht mehr vorkommende Isotop 242Pu, welches das Mutternuklid von 238U ist, kann künstlich (durch Erbrüten in Kernreaktoren) erzeugt werden.

Tabelle mit den Nukliden der Uran-Radium-Reihe. Die Isotope sind entsprechend ihrer Eigenschaften farblich markiert (rot: langlebig; grün: im Gleichgewicht; blau: Edelgas). Prozentangaben hinter der Bezeichnung des Tochternuklids beschreiben die entsprechende Zerfallswahrscheinlichkeit in das Tochternuklid. Ohne Angabe ist sie 100 %. Die Daten entstammen [Wahl].

IsotopHalbwertzeitTochter

238U

\(4,468 \cdot 10^{9}~a\)

234Th

234Th

\(24,10~d\)

234mPa

234mPa

\(1,159~m\)

234Pa (0,16 %)

234U (99,84 %)

234Pa

\(6,7~h\)

234U

234U

\(2,455 \cdot 10^5~a\)

230Th

230Th

\(7,538 \cdot 10^4~a\)

226Ra

230Ra

\(1600~a\)

222Rn

222Rn

\(3,8235~d\)

218Po

218Po

\(3,098~m\)

218At (0,020 %)

 214Pb (99,980 %)

218At

\(1,5~s\)

218Rn (0,10 %)

214Bi ( 99,9 %) 

218Rn

\(35~ms\)

210Tl

214Pb

\(26,8~ms\)

214Bi

214Bi

\(19,9~m\)

210Tl (0,02 %)

214Po (99,98 %)

214Po

\(164,3~\mu m\)

210Pb

210Tl

\(1,30~m\)

210Pb

210Pb

\(22,20~a\)

210Bi

210Bi

\(5,012~d\)

206Tl (0,000132 %)

210Po (100 %)

210Po

\(138,376~d\)

206Pb (stabil)

206Tl

\(4,202~m\)

206Pb (stabil)

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Uran-Actinium-Reihe

Die (4n+3)-Reihe ist die natürliche Zerfallsreihe von 235U, die bis zum stabilen 207Pb verläuft.

Das natürlich nicht mehr vorkommende Isotop 239Pu, welches das Mutternuklid von 235U ist, wird in großen Mengen in Kernreaktoren erbrütet.

IsotopHalbwertzeitTochter

235U

\(7,038 \cdot 10^{8}~a\)

231Th

231Th

\(25,52~h\)

231Pa

231Pa

\(3,276 \cdot 10^4~a\)

227Ac

227Ac

\(21,772~a\)

223Fr (1,380 %)

227Th (98,620 %)

227Th

\(18,68~d\)

223Ra

223Fr

\(22,00~m\)

219At (0,006 %)

223Ra (99,994 %)

223Ra

\(11,435~d\)

219Rn

219At

\(56~s\)

215Bi

219Rn

\(3,96~s\)

215Po

215Bi

\(7,6~m\)

215Po

215Po

\(1,781~ms\)

211Pb

211Pb

\(36,1~m\)

211Bi

211Bi

\(2,14~m\)

211Po (0,276 %)

207Tl (99,724 %)

211Po

\(0,516~s\)

207Pb (stabil)

207Tl

\(4,77~m\)

207Pb (stabil)

Beispiel eines mit einem HPGe-Detektor gemessenen Spektrums der Uran-Actinium-Reihe. Das Spektrum enthält Linien von 235-U und ihrer Töchter. Die Töchter ab 231-Pa sind aufgrund der sehr großen Halbwertszeit von 231-Pa nur mit sehr schwachen Linien vorhanden.

Beispiel eines mit einem HPGe-Detektor gemessenen Spektrums der Uran-Actinium-Reihe. Das Spektrum enthält Linien von 235U und ihrer Töchter. Die Töchter ab 231Pa sind aufgrund der sehr großen Halbwertszeit von 231Pa nur mit sehr schwachen Linien vorhanden.

Beispiel eines mit einem HPGe-Detektor gemessenen Spektrums der Uran-Actinium-Reihe. Das Spektrum enthält Linien der Töchter von 227Ac. Die Mutternuklide (235U, 231Th und 231Pa) sind nicht identifizierbar.

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Zusammenfassung und Praxisrelevanz

Wie wir gesehen haben, kommen Zerfallsreihen in vielfältiger Form vor. Wir haben die vier natürlichen Zerfallsreihen, ausgehend von Mutternukliden, die bei der Entstehung der Erde vorhanden waren, sowie zahlreiche weitere Zerfallsreihen, die von künstlich erzeugten Isotopen ausgehen.

Doch welche Auswirkungen haben diese Zerfallsreihen auf die praktische Gamma-Spektrometrie?

Zur Beantwortung dieser Frage (die uns zu den nächsten Themen führen wird) fassen wir zunächst zusammen, was wir schon wissen.

  • Der radioaktive Zerfall ist ein statistischer Prozess. Wir können nicht vorhersagen, wann ein einzelnes Nuklid zerfällt.
  • Bei einem radioaktive Zerfall wandelt sich ein Nuklid in ein anderes Nuklid um, d. h. die Anzahl der jeweiligen Nuklide (Mutter, Tochter, …) ändert sich.
  • Die Wahrscheinlichkeit, dass ein radioaktives Nuklid zerfällt, wird (im Mittel) durch seine Halbwertszeit bestimmt.
  • Der radioaktive Zerfall kann in Zerfallsketten stattfinde, bis ein stabiles Nuklid an dessen Ende erreicht wird.
  • Beim radioaktive Zerfall eines Nuklids können charakteristische Gamma-Linien emittiert werden, anhand derer das Nuklid identifiziert werden kann.

Das ist doch schon eine ganze Menge!

Wichtig
Die Kenntnis der Zerfallsreihen ist bei der Auswertung von Gamma-spektrometrischen Messungen von großer Bedeutung, da sie Rückschlüsse auf in der Probe enthaltene Radionuklide geben kann, die nicht direkt Gamma-spektrometrisch zu bestimmen sind.

Beispiele hierfür sind Radioisotope die keine Gamma-Strahlung emittieren oder nur charakteristische Linien mit sehr niedriger Emissionswahrscheinlichkeit haben.

Die einzelnen Radionuklide der Zerfallsreihen haben unterschiedliche Halbwertszeiten. Dies führt dazu, dass sich je nach Alter der Probe unterschiedliche Aktivitätsverhältnisse für die verschiedenen Radionuklide einer Zerfallsreihe einstellen werden. Hilfreich für die quantitative Auswertung einer Gamma-spektrometrischen Messung, in denen Radionuklide aus Zerfallsreihen identifiziert wurden, sind hierbei Kenntnisse über das radioaktive Gleichgewicht.

Im Abschnitt Zerfallsketten in der Auswertung von Gamma-Spektren werden beispielhaft die Nutzung von Informationen zu Zerfallsreihen und zum radioaktiven Gleichgewicht für eine quantitative Auswertung von Gamma-Spektren beschrieben.

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Dr. Thomas Bücherl
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