Radioaktives Gleichgewicht

Bevor wir näher auf das Thema radioaktives Gleichgewicht eingehen, betrachten wir die Zerfallsreihe von ²²⁸U nochmals genauer.

Unterstellen wir einfach einmal, dass zu Beginn unserer Betrachtungen (d. h. zum Zeitpunkt t₀=0) nur das Mutternuklid ²³⁸U vorhanden ist. Es existieren folglich noch keine sonstigen Radionuklide der Zerfallsreihe. Mit fortschreitender Zeit (d. h. t > t₀) werden immer mehr Radionuklide der Zerfallsreihe entstehen. Zunächst ²³⁴Th aus dem Zerfall von ²³⁸U. Da ²³⁴Th selber wiederum radioaktiv ist, wird es in das metastabile ^234mPa zerfallen. Dieses zerfällt in 0,16 % aller Zerfälle in ²³⁴Pa und in 99,84 % in ²³⁴U. Dieser Ablauf setzt sich fort, bis am Ende der Zerfallskette ein stabiles Nuklid erzeugt wird, im Fall von ²²⁸U ist das ²⁰⁶Pb.

Wann die jeweiligen Zerfälle stattfinden, hängt von der Halbwertszeit der jeweiligen (Mutter-)Nuklide ab.

Beim Zerfall eines Nuklids wandelt dieses sich in ein anderes Nuklid um, d. h. die Anzahl der ursprünglich vorhandenen Mutternuklide nimmt in jedem Zerfall um eins ab, die Anzahl der Tochternuklide um eins zu.

Aus dieser Betrachtung können wir folgende für die Auswertung von gemessenen Gamma-Spektren sehr wichtige Frage ableiten: wie ist das Mengen- oder Aktivitätsverhältnis der verschiedenen Nuklide zueinander in einer Zerfallsreihe?

In obiger Betrachtung hatten wir die Information, dass zum Zeitpunkt t₀=0 nur das Nuklid ²³⁸U vorhanden ist, d. h. kein weiteres Nuklid der Zerfallsreihe. Doch wie ändert sich das, wenn wir nach einer gewissen Zeit t prüfen, welche Radionuklide dann vorhanden sind? Stellt sich mit der Zeit ein konstantes Verhältnis zwischen diesen ein, oder ändert es sich?

Diese Fragen führen uns zum Begriff des radioaktiven Gleichgewichts, das sich – soweit sei schon vorweggenommen – durch die Begriffe

• säkulares Gleichgewicht oder dauerndes Gleichgewicht,
• transientes Gleichgewicht oder
• fehlendes Gleichgewicht

beschreiben lässt.

Beginnen wir mit dem säkularen Gleichgewicht.

Ein säkulares oder dauerndes Gleichgewicht kann sich nur einstellen, wenn folgende drei Bedingungen erfüllt sind.

1. Die Halbwertszeit des Mutternuklids T_{1/2, Mutter} ist wesentlich größer als die größte Halbwertszeit der Folgenuklide T_1/2,Tochter.
2. Es ist genügend Zeit zur Entwicklung des Gleichgewichts verstrichen.
3. Es sind keine Störeinflüsse vorhanden, welche die Radionuklide einer Zerfallsreihe unterschiedlich beeinflussen.

Die erste Bedingung (mathematisch geschrieben)

\[ T_{1/2, Mutter} \gg \max(T_{1/2, Tochter_i}) \]

besagt, dass ein säkulares Gleichgewicht nur dann eintreten kann, wenn die Halbwertszeit T_{1/2, Mutter} des Mutternuklids wesentlich größer als die größte Halbwertszeit T_{1/2,Tochter_i} aller nachfolgenden Nuklide der Zerfallskette ist. Ist diese Bedingung nicht für alle nachfolgenden Tochternuklide erfüllt, dann kann sich ein säkulares Gleichgewicht nur bis zu dem letzten Nuklid der Zerfallskette einstellen, für das diese Bedingung noch erfüllt ist.

Die Halbwertszeit von Mutter und Tochter unterscheiden sich oft um Größenordnungen (z. B. Jahre zu Tagen oder Sekunden).

Das säkulare Gleichgewicht ist erreicht, wenn die Anzahl der Zerfälle der Mutternuklide der Anzahl der Tochternuklide entspricht. Der säkulare Gleichgewichtszustand stellt sich nach etwa zehn Halbwertszeiten des Tochternuklids ein. Die Aktivität des jeweiligen Tochternuklids gleicht sich dann asymptotisch der Aktivität der jeweiligen Mutter an. Das Verhältnis beider Aktivitäten erreicht also asymptotisch den Wert 1.

\[ \frac{A_{Mutter}}{A_{Tochter}} \approx 1 \]

Dies ist die zweite Bedingung für das säkulare Gleichgewicht.

Die dritte Bedingung, die Abwesenheit von Störeinflüssen, besagt, dass der Vorgang des Erreichens des säkularen Gleichgewichts nicht durch äußere Eingriffe, wie (radio)-chemische Separation von Tochter- oder Mutternukliden oder externe Zuführung von Tochter- oder Mutternukliden gestört werden darf.

Das war jetzt zugegebenermaßen etwas theoretisch. Betrachten wir den ganzen Vorgang doch einmal an einem einfachen Beispiel.

Beispiel

Das radioaktive Nuklid ¹³⁷Cs zerfällt mit einer Halbwertszeit von 30,08 Jahren in das stabile ¹³⁷Ba. Dafür gibt es aber zwei Zerfallskanäle: zu 5,3 % zerfällt es direkt in das stabile ¹³⁷Ba, zu 94,7 % aber zunächst in einen angeregten, metastabilen Zustand von ¹³⁷Ba, der als ^137mBa bezeichnet wird. Aus diesem zerfällt er mit einer Halbwertszeit von 2,552 Minuten weiter in das stabile ¹³⁷Ba.

Betrachten wir nun die Aktivitäten, die bei diesem Zerfall auftreten. Zu Beginn haben wir nur die Aktivität von ¹³⁷Cs. Das Tochternuklid, das metastabile ^137mBa, ist noch nicht vorhanden, hat also keine Aktivität. Mit fortschreitender Zeit nimmt die Anzahl der ¹³⁷Cs-Nuklide ab und die Anzahl an ^137mBa entsprechend zu (genauer: da nicht alle Zerfälle von ¹³⁷Cs in ^137mBa erfolgen, sind es 5,6 % weniger). Nun wissen wir aber, dass die Aktivität über die Anzahl der vorhandenen Nuklide und der Halbwertszeit bestimmt wird (falls sie es nicht mehr wissen, dann können Sie es hier nochmals nachlesen).

\[ A = \lambda \cdot N = \frac{\ln(2)}{T_{1/2}} \cdot N \]

Die Aktivität A wird bei gleicher Anzahl an Nukliden N von Mutter und Tochter folglich über die Halbwertszeit T_1/2 bestimmt. Je größer die Halbwertszeit ist, desto kleiner ist die Aktivität.

Damit können wir die Kurven in nachfolgendem Diagramm verstehen. ¹³⁷Cs zeigt im voreingestellten Zeitraum (3000 s, was etwa 20 Halbwertszeiten von ^137mBa entspricht) eine im Diagramm kaum sichtbare Abnahme seiner Aktivität. Innerhalb der dargestellten 3000 s nimmt die Anzahl der ¹³⁷Cs Nuklide durch radioaktiven Zerfall nur um 0,0003 % ab, d. h. die Aktivität bleibt nahezu unverändert.

Im Gegensatz hierzu nimmt die Aktivität von ^137mBa mit jedem zusätzlichen Nuklid, das durch den Zerfall der Mutter entsteht, aufgrund der wesentlich kürzeren Halbwertszeit deutlich zu. Dies zeigt sich an dem zunächst stark ansteigenden Aktivitätsverlauf von ^137mBa. Im weiteren zeitlichen Verlauf verringert sich dieser aber immer mehr, bis die Aktivität von ^137mBa der Aktivität von ¹³⁷Cs entspricht. Der Grund hierfür ist, dass ab diesem Zeitpunkt genauso viele ^137mBa-Nuklide zerfallen, wie durch den Zerfall von ¹³⁷Cs neu gebildet werden. Wir haben das säkulare Gleichgewicht erreicht.

Ein weiterer interessanter Punkt ist die Tatsache, dass die Gesamtaktivität, d. h. die Summe der Aktivitäten von ¹³⁷Cs und ^137mBa, im zeitlichen Verlauf zunächst zunimmt! Nach Erreichen eines Maximalwertes nimmt sie entsprechend dem Aktivitätsverlauf von ¹³⁷Cs und ^137mBa wieder ab, bleibt aber immer größer als die Einzelaktivtäten.

Beim transienten Gleichgewicht ist die Halbwertszeit T_1/2,Mutter des Mutternuklids ebenfalls länger als die Halbwertszeit T_1/2,Tochter des Tochternuklids, aber im Gegensatz zum säkularen Gleichgewicht liegen beide in derselben Größenordnung (z. B. Tage zu Stunden oder Minuten zu Sekunden). Damit ergibt sich für die Halbwertszeiten folgende Bedingung

\[ T_{1/2, Mutter} \gt T_{1/2, Tochter} \]

die einen anderen zeitlichen Verlauf für die Aktivität des Tochternuklids zur Folge hat als beim säkularen Gleichgewicht, wo die Aktivität der Tochter niemals die Aktivität der Mutter erreicht oder gar übertrifft.

Wie beim Aktivitätsverlauf des säkularen Gleichgewichts nimmt die Aktivität des Tochternuklids durch die Zerfälle des Mutternuklids zunächst zu, erreicht ein Maximum und fällt anschließend entsprechend ihrer Halbwertszeit exponentiell ab. Das Maximum der Aktivität erreicht das Tochternuklids zum Zeitpunkt an dem sie gleich der Aktivität des Mutternuklids ist, d. h. grafisch dargestellt im Schnittpunkt der beiden Aktivitätskurven (siehe Diagramm). Nach Erreichen des Maximums ist die Aktivität des Tochternuklids im weiteren zeitlichen Verlauf größer als die des Mutternuklids. Das Verhältnis beider Aktivitäten erreicht asymptotisch den Wert

\[ \frac{A_{Mutter}}{A_{Tochter}} \approx \frac{T_{1/2, Mutter}}{T_{1/2, Mutter} - T_{1/2, Tochter}} \]

Für den Aktivitätsverlauf des Mutternuklids ²¹¹Pb (Halbwertszeit 36,1 m) und des Tochternuklids ²¹¹Bi (Halbwertszeit 2,14 m), das nachfolgendes Diagramm zeigt, beträgt dieser Wert 1,063.

Ist die Halbwertszeit T_{1/2, Mutter} des Mutternuklids ähnlich oder kleiner als die Halbwertszeit T_{1/2, Tochter} des Tochternuklids

\[ T_{1/2, Mutter} \lesssim T_{1/2, Tochter} \]

dann kann sich zu keinem Zeitpunkt ein Gleichgewichtszustand einstellen.

Die Aktivität des Tochternuklids steigt zunächst an bis sie ihre maximale Aktivität erreicht. Das Maximum erreicht sie zum Zeitpunkt an dem sie gleich der Aktivität des Mutternuklids ist, d. h. grafisch dargestellt im Schnittpunkt der beiden Aktivitätskurven (siehe Diagramm). Das Verhältnis beider Aktivitäten wächst in der Folgezeit kontinuierlich an.

Diesen Fall des fehlenden Gleichgewichts zeigt nachfolgendes Diagramm für Zerfall von ²¹⁴Pb (Halbwertszeit 26,916 m) in ²¹⁴Bi (Halbwertszeit 19,9 m).