Nuklididentifikation

Wie schon erwähnt und auch den verschiedenen Abbildungen von Spektren zu entnehmen zeigt jedes radioaktive Isotop, das Gamma-Strahlung aussendet, einen eindeutigen Satz an Energiepeaks (meist nur Peaks genannt) in seinem Spektrum. Besteht für die durchgeführte Messung eine korrekte Energiekalibration, dann müssen wir „nur“ alle Peaks im Spektrum ermitteln und deren zugehörige Energien notieren. Sind wir damit fertig, nehmen wir die Liste der Energiewerte und sehen in einer Datenbank oder einem Katalog nach, welches Isotop zu der jeweiligen Energie gehört und fertig ist die Nuklididentifikation.

OK, soweit das theoretische Vorgehen! In der Praxis ist es oftmals etwas komplizierter – oder wir verlassen uns einfach auf die automatische Peakidentifikation der verwendeten Gamma-Spektrometriesoftware. Aber auch diese arbeiten nicht immer fehlerfrei und wir sollten deren Ergebnisse immer zumindest auf Plausibilität überprüfen.

Dem menschlichen Beobachter fällt es gewöhnlich sehr leicht Peaks in einem Spektrum zu erkennen, die Automatisierung mittels Computer ist jedoch nicht trivial. Daher existiert eine große Zahl verschiedener Herangehensweisen bzw. Algorithmen, die diesem Zweck dienen.

Wir wollen uns hier zunächst einmal nicht auf eine automatische Auswertung verlassen, sondern die Peakidentifikation manuell angehen und die grundlegende Vorgehensweise beschreiben. Anschließend haben wir dann das Rüstzeug um die Ergebnisse der automatischen Auswertung zu überprüfen. Vorher müssen wir uns aber zuerst die Fragen stellen

• Was ist ein Peak überhaupt?
• Welche Form kann ein Peak haben?

Sie werden es vermutlich schon wissen, aber hier einfach der Vollständigkeit halber die Erklärung, aus Wikipedia, was man unter einem Peak versteht:

Wichtig ist in diesem Zusammenhang die Angabe „signifikant“. Und genau hier liegt die große Herausforderung für alle automatischen Peakbestimmungen: wann ist ein Peak signifikant?

Betrachten wir hierzu die nachfolgenden drei Abbildungen. In allen drei Fällen ist die Messanordnung identisch und es wurde dasselbe Nuklid (¹³⁷Cs) gemessen, allerdings jeweils für unterschiedlich lange Messzeiten.

Sehen Sie sich die drei Abbildungen an und versuchen Sie Peaks zu finden! Und jetzt sehen Sie sich die Ergebnisse einer automatischen Peaksuche mit einer Gamma-Spektrometriesoftware an.

Im ersten Spektrum wurde von der automatischen Peaksuche kein Peak gefunden. Haben Sie dort einen entdeckt? Falls ja, dann sollten Ihnen damit auch die enormen Fähigkeiten des menschlichen Gehirns bewusst geworden sein! In den beiden anderen Spektren wurde der Peak von ¹³⁷Cs gefunden und durch eine entsprechende Kurve (rote Linie) gefittet. Zusätzlich wurde zur besseren Ansicht jeweils ein vergrößerter Ausschnitt des Peaks über die Spektren gelegt. 

Wenden wir uns jetzt der zweiten Frage zu, der Peakform. Doch warum ist diese Frage überhaupt von Belang, wenn wir einen Peak gefunden haben?

Die Frage lässt sich sehr einfach beantworten: Zum einen greifen wir damit einem späteren Schritt bei der Auswertung von Gamma-Spektren vor, der Quantifizierung (siehe Abschnitt Fortgeschrittene), zum anderen benötigen wir diese Information für die Identifizierung. In beiden Fällen benötigen wir die Flächeninhalte unter den Peaks.

Die Flächenbestimmung erfolgt meistens durch einen Fit einer Funktion, der die Peakform und damit die physikalischen Effekte, die zu seiner Entstehung führten, möglichst genau beschreibt, an die Daten des gemessenen Spektrums.

Aus der Form der Peaks können wir außerdem einige Informationen ableiten, die für die Durchführung korrekter Peakfits benötigt werden:

• Wurde der Peak durch Röntgen-Strahlung oder durch Gamma-Strahlung erzeugt? Die sogenannten Röntgen-Peaks haben eine andere Form (etwas breiter) als Gamma-Peaks.

• Hat der Peak eine Schulter rechts und/odere links von seinem Maximum, dann ist das ein Hinweise, dass es sich hier nicht um einen einzelnen Peak handelt, sondern um zwei oder mehr Peaks, die sich in ihrer Energie nur leicht unterscheiden.

• Häufig können Gamma-Peaks durch eine einfache Gauß-Form in guter Näherung beschrieben werden. Abweichungen von dieser Form können in bestimmten Fällen auf der rechten und/oder linken Seite des Peaks im Fußbereich auftreten. Diese werden als Low-Energy Tailing bzw. High-Energy Tailing bezeichnet und sind gegebenenfalls in den verwendeten Fit-Funktionen zu berücksichtigen, um die Peakfläche korrekt bestimmen zu können.

Haben wir nun für alle Peaks – auch für die überlagerten Peaks – die Energiewerte ihrer Maxima (d. h. für die höchsten Werte der Peaks) bestimmt, können wir mit der Identifikation beginnen, d. h. der Zuordnung der einzelnen Peaks zu den jeweiligen Nukliden.

Für die manuelle Auswertung hat sich folgendes Vorgehen bewährt:

1. Beginne die Auswertung mit dem Peak bei der größten Energie (das ist in der Regel der Peak, der im Gamma-Spektrum am weitesten rechts ist).
2. Verwende einen Gamma-Katalog (z. B. INL) oder eine entsprechende Datenbank (z. B. LARA) und suche für diese Energie das zugehörige Nuklid.
3.  Überprüfe, ob das gewählte Nuklid Sinn macht. Betrachte hierfür seine
   • Halbwertszeit (T_1/2) und vergleiche sie mit der Messzeit und eventuell vorhandene Informationen, seit wann es die gemessene Probe existiert oder, falls diese Information nicht vorliegt, zumindest seit wann sie zur Messung übergeben wurde. Ist die Halbwertszeit deutlich kleiner als diese Zeit, dann handelt es sich höchstwahrscheinlich um ein anderes Nuklid.
   • Betrachten Sie die Übergangswahrscheinlichkeit des Nuklids bei der Energie. Ist diese extrem klein, dann sollten Sie die Wahl eines anderen Nuklids in Betracht ziehen.
   • Prüfen Sie, ob das gewählte Nuklid weitere charakteristische Gamma-Linien hat. Nutzen Sie hierfür Gamma-Katalog oder Datenbanken. Wurden alle diese Peaks auch bei den richtigen Energien gefunden, vorausgesetzt ihre Übergangswahrscheinlichkeiten sind hoch genug? Falls nicht, sollten Sie die Wahl eines anderen Nuklids in Betracht ziehen.
4. Falls Sie nach der vorangegangenen Prüfung zum Schluss gekommen sind, dass es sich um ein anderes Nuklid handeln muss, gehen Sie zurück zu Punkt 2, wählen ein Nuklid das eine charakteristische Linie bei einer etwas geringeren oder höheren Energie hat (und wiederholen Sie die nachfolgenden Schritte. Der Energiebereich, den Sie betrachten sollten, liegt bei einer guten Energiekalibration im Bereich von ± 0,5 eV.

Falls Sie der Ansicht sind, dass Sie das richtige Nuklid gewählt haben, dann wiederholen Sie die Identifikation bei Punkt 2 für die nächste, noch nicht identifizierte Linie mit der höchsten Energie.

Am Ende sollten Sie alle Peaks des Spektrums identifiziert haben. Es kann kein Peak vorkommen, der nicht einem Nuklid oder einem Effekt zugeordnet wurde!