Einleitung
Das Ergebnis einer Gamma-Spektrometrie-Messung ist zunächst ein Histogramm, eine Liste von Impulswerten für aufeinanderfolgende Bereiche des Histogramms. Jeder dieser Bereiche wird durch eine Kanalnummer beschrieben.
Typische Häufigkeitsverteilung eines Gamma-Spektrums. Es zeigt die Häufigkeitsverteilung der gemessenen Impulse in Abhängigkeit von der Kanalnummer. Das Spektrum wurde mit einem HPGe-Detektor für 8192 Kanäle gemessen.
Durch Kalibration des Messsystems wird erreicht, dass
- das Gamma-Spektrum in Abhängigkeit von der Energie der Gamma-Strahlung anstelle der Kanalnummer und
- die „Menge“ eines Radionuklids anstelle einer Anzahl an Impulsen durch seine Aktivität
interpretiert werden kann.
Speziell für automatische Auswerteroutinen ist außerdem die Kenntnis der Energie- bzw. Kanalabhängigkeit der Breite der Peaks eine sehr nützliche Eigenschaft.
Diese Informationen werden durch Kalibrationen ermittelt. Im Einzelnen sind dies
- Energiekalibration,
- Peakbreitenkalibration und
- Effizienzkalibration.
In der Praxis basieren gute Kalibrationen immer auf hochwertigen gemessenen Gamma-Spektren und Nukliddaten.
Anmerkung:
Wir wollen in diesem Zusammenhang auf GIGO hinweisen: GIGO ist das Akronym für Garbage In – Garbage Out, welches auf das fundamentale Prinzip der Gamma-Spektrometrie hinweist, dass die Genauigkeit der Quantifizierung von Radionukliden vollständig von der Qualität der Messdaten, der Kalibration und der Probenpräparation abhängt.
In hochwertigen gemessenen Gamma-Spektren sollen die Peaks der Nuklide, die für die Kalibration verwendet werden, mit einer sehr hohen Genauigkeit identifizier- und auswertbar sein. Dies bedeutet, dass die zugehörigen Messunsicherheiten möglichst gering (im besten Fall vernachlässigbar) sind und die einzelnen Peaks nicht von anderen Linien überlagert (gestört) werden.
Messunsicherheit bei der Bestimmung der Peakflächen für ein HPGe-Spektrum von 60Co. Links: Messung mit sehr kurzer Messzeit; der Peak bei 1332 keV weist extreme Schwankungen in den einzelnen Kanalwerten auf (kleines Bild); ein Fit einer Gauß-Funktion zur Bestimmung der Peakflächen wäre mit großen Unsicherheiten verbunden. Rechts: Messung mit langer Messzeit; der Peak bei 1332 keV zeigt eine nahezu perfekte Gauß-Verteilung, d. h. die Unsicherheit bei der Peakflächenbestimmung wäre sehr klein.
Auf diese Thematik werden wir im Abschnitt Peakauswertung noch genauer eingehen.
Ein weiterer zu berücksichtigender Einflussfaktor auf die Qualität der Kalibrationen sind die verwendeten Nukliddaten.
Wie wir sehen werden, finden bei der Bestimmung der verschiedenen Kalibrationsfaktoren Daten zu den spezifischen Kernzuständen der verwendeten Kalibrationsnuklide Anwendung. Beispiele solcher Daten sind Halbwertszeiten, Gamma- und Röntgen-Energien der charakteristischen Linien, Übergangswahrscheinlichkeiten etc.
Termschema für den radioaktiven Zerfall von 60Co in das Tochternuklid 60Ni. Es enthält Angaben zur Halbwertszeit (5,2714 a), Art und Häufigkeit des Übergangs (β1 mit 99,925 %, β2 mit 2E-4 %, β3 mit 0,12 %) sowie die zugehörigen Termniveaus, aus denen sich die Energien der charakteristischen Linien bestimmen lassen (die rot eingezeichneten Pfeile markieren die Hauptübergangslinien bei 1173,2 keV und 1332,492 keV).
Diese Daten sind in (kommerziellen) Gamma-Spekrometrieprogrammen meistens schon als Nuklidbibliotheken eingebunden. Weitere Quellen für die Nukliddaten sind öffentlich zugängliche Datenbanken, die beispielsweise von Bundesbehörden (z. B. National Institute of Standards and Technology (NIST)) und internationalen Organisationen (z. B. Internationale Atomenergie-Organisation (IAEA)) online und kostenfrei zur Verfügung gestellt werden. Sie sind aber auch über kommerzielle Anbieter (z. B. Nucleonica GmbH, Institute for Spectrometry and Radiation Protection (ISUS)) erhältlich.
Hier stellt sich dem Anwender sofort die Frage, warum er nicht ausschließlich die bereits in den Gamma-Spektrometrieprogrammen enthaltenen Daten nutzen soll? Dies ermöglicht ihm meist eine automatische Auswertung seiner gemessenen Daten und er muss sich nicht groß darum kümmern, welche Daten er nutzen und woher er sie nehmen soll. Das ist im Prinzip richtig und wird in den meisten Fällen auch zielführend sein. Allerdings ist es bereits des Öfteren vorgekommen, dass
- die integrierten Nuklidbibliotheken fehlerhafte Daten enthielten,
- neue Messungen von Nukliddaten in korrigierten bzw. neuen (da bislang nicht vorhanden) Daten resultierten oder
- bestehende Auswertungen überarbeitet wurden und diese zu korrigierten Werten führten.
Und die Verwendung von falschen Nukliddaten zieht in Kalibriermessungen falsche Kalibrierwerte nach sich, die – verwendet in den Auswertungen von Gamma-Messungen - zu fehlerhaften Ergebnissen führen (zusätzlich zu dem Beitrag, den fehlerhafte Nukliddaten bei der Auswertung der gemessenen charakteristischen Peaks erzeugen).
Sie sehen, es gibt gute Gründe sich die von Ihnen verwendeten Nukliddaten selbst gut anzusehen. Auf ein Update neuer Erkenntnisse durch beispielsweise die Hersteller von Gamma-Spektrometriesoftware sollten Sie sich nicht verlassen. Erfahrungen haben gezeigt, dass trotz mehrfacher Information von Herstellern zu fehlerhaften Werten, von diesen keine Korrekturen in den ausgelieferten Nukliddatenbanken vorgenommen wurden.
Hier empfiehlt sich die Daten der Nuklidbibliotheken mit Daten aus anderen unabhängigen (!) Quellen zu vergleichen und bei Abweichungen den Grund dafür zu ermitteln.
An dieser Stelle auch gleich ein …
Tipp aus der Praxis:
Alle Messungen und Auswertungen sollten zur Qualitätssicherung nachvollziehbar sein, d. h. nicht nur das gemessene Spektrum mit allen Messparametern, sondern alle Kalibrierspektren bzw. -dateien und auch die in der Auswertung der Messdaten verwendeten Daten müssen zu einem beliebigen späteren Zeitpunkt wieder verfügbar sein.
Hier bietet sich eine Revisionsverfahren für die verschiedenen Kalibriermessungen und die Nuklidbibliotheken an. Bei jeder Änderung, sei es durch eine neue Messung oder die Korrektur einzelner Werte, sollten die ursprünglichen Dateien gesichert werden. Ihre Nachfolger werden mit einem erhöhten Revisionsindex in die zukünftigen Messungen und Auswertungen übernommen und dort auch dokumentiert.
Doch jetzt wieder zurück zum eigentlichen Thema, der Kalibration eines Gamma-Spektrometriemesssystems, und einigen allgemeingültigen Punkten für die Durchführung von Kalibrationen.
Jede Kalibration …
- muss vollständig sein: der Energiebereich der Kalibration muss den gesamten Bereich abdecken, der von den (geplanten) Messungen erfasst werden soll. Er muss außerdem durch eine ausreichende Anzahl an Messpunkten (Stützstellen) abgedeckt werden, um hieraus durch Interpolation beliebige Kalibrationswerte mit ausreichender Genauigkeit bestimmen zu können.
Schematisches Beispiel für eine vollständige Kalibration im Energiebereich von 100 keV bis 2250 keV. Der Bereich wird durch eine ausreichende Anzahl an Stützstellen abgedeckt, die eine Interpolation ermöglicht (Anmerkung: Für die schematische Darstellung wurde eine einfache Exponentialfunktion gewählt. Reale Kalibrationsfunktionen sehen fast immer anders aus!).
- muss eindeutig sein: die Stützstellen sollten aus nicht überlappenden Peaks gebildet werden, Totzeiten des Detektors über 1 % und „true coincidence summing“ müssen durch ausreichenden Abstand der Kalibrierprobe vom Detektor vermieden werden.
- sollte die äußeren Umstände berücksichtigen: um spätere Umrechnungen der Kalibrierwerte zu vermeiden, sollten Kalibriermessungen in der gleichen Mess- und Probengeometrie wie in den späteren Messungen der Proben durchgeführt werden. Nach Möglichkeit sollte auch die Struktur der Proben berücksichtigt werden (Beispiel: ist geplant sandförmige Proben in einem Marinelli-Becher zu messen, dann könnte für die Kalibriermessungen ein identischer Marinelli-Becher mit homogener Sand- and Aktivitätsmischung gewählt werden).
